Nel periodo successivo a ''Charulata'', Ray esplora una grande varietà di generi, andando dal [[fantasy]] alla [[fantascienza]], passando per il poliziesco e il dramma storico, provando anche nuove soluzioni tecniche. Si interessa maggiormente anche alle preoccupazioni della società indiana contemporanea, riempendoriempiendo così la lacuna lasciata dai film precedenti. La prima opera maggiore di questa nuova fase è ''Nayak'', la storia dell'incontro su un treno tra una star del cinema e un giovane giornalista. Nonostante un riconoscimento speciale alla Berlinale del 1966, il film ottenne un successo contenuto<ref name="Chidananda Das Gupta 1980 91">{{cita|Das Gupta|p. 91.}}</ref>. Nel 1967 Ray scrive la sceneggiatura per un film intitolato ''The Alien'', tratto dal proprio racconto ''Bankubabur Bandhu'' (''L'amico di Banku Babu'') scritto nel 1962 per ''Sandesh''. ''The Alien'' avrebbe dovuto essere una coproduzione indiana-statunitense distribuita da [[Columbia Pictures]] e con [[Peter Sellers]] e [[Marlon Brando]] tra i protagonisti. Tuttavia Ray ha la sorpresa di scoprire che i diritti d'autore della propria sceneggiatura erano già stati depositati dal proprio agente a Hollywood in qualità di coautore, sebbene quest'ultimo non avesse in alcun modo collaborato alla stesura. Successivamente Brando viene tagliato fuori dal progetto e, nonostante un tentativo di rimpiazzarlo con [[James Coburn]], Ray ritorna disilluso a Calcutta senza aver potuto portare a compimento il progetto<ref name=IMDbRay>{{cita web
