Nella [[Serie A 2009-2010|stagione 2009-2010]] tocca quota 100 presenze con l'[[Inter]] in Serie A (il [[24 aprile]] [[2010]] contro l'[[Atalanta]]) e contribuisce alla conquista dello storico "[[triplete]]", vincendo il [[5 maggio]] [[2010]] la sua seconda [[Coppa Italia]] nella sfida contro la Roma, il [[16 maggio]] il suo sesto [[campionato italiano]] (il quinto consecutivo con la maglia dell'[[Inter]]) e il [[22 maggio]] la sua prima [[Champions League]], nella finale disputata allo [[stadio Santiago Bernabéu]] contro il [[Bayern Monaco]]. Il [[21 agosto]] [[2010]] vince la sua quinta [[Supercoppa italiana]] contro la Roma.
Il [[6 novembre]] [[2010]], nella partita di campionato contro il [[Brescia Calcio|Brescia]], si infortuna gravemente procurandosi una lesione del legamento crociato anteriore e del collaterale esternointerno del ginocchio destro.<ref>{{cita news|url=http://www.gazzetta.it/Calcio/SerieA/Inter/07-11-2010/samuel-si-rotto-ginocchio-711733624395.shtml|pubblicazione=Gazzetta.it|titolo=Samuel, ginocchio k.o. La stagione è già finita|accesso=7-11-2010|giorno=7|mese=11|anno=2010}}</ref> L'infortunio, oltre a tenerlo fuori per larga parte della stagione, gli impedisce di essere convocato per il [[Coppa del mondo per club FIFA 2010|Mondiale per club]]. <ref>{{cita news |url=http://archiviostorico.gazzetta.it/2010/novembre/30/Mondiale_per_club_Coutinho_fuori_ga_10_101130181.shtml |titolo=Mondiale per Club: Coutinho fuori dai 23, c'è Julio Cesar |pubblicazione=gazzetta.it |giorno=30 |mese=11 |anno=2010}} </ref> Torna in campo il [[15 maggio]] [[2011]], a 190 giorni dall'infortunio, nella partita contro il [[Napoli Calcio|Napoli]], subentrando al minuto 77 ad [[Andrea Ranocchia]].<ref>{{cita news|url=http://www.gazzetta.it/Calcio/SerieA/Napoli/15-05-2011/napoli-inter-giocano-un-ora-801214409228.shtml|pubblicazione=Gazzetta.it|titolo=Napoli e Inter giocano un'ora Poi al San Paolo è solo festa|accesso=15 febbraio 2011|giorno=15|mese=febbraio|anno=2011}}</ref> Il [[29 maggio]] [[2011]] conquista la sua terza [[Coppa Italia]], non prendendo tuttavia parte alla finale.
