Successivamente, lavorò per la [[Repubblica di Venezia|Serenissima]] fino a diventare [[ambasciatore]] presso la corte del potente [[Sacro Romano Imperatore|imperatore]] [[Carlo V del Sacro Romano Impero|Carlo V d'Asburgo]] e poi presso il [[Stato pontificio|Papato]]. La sua storia personale si intreccia con quella del [[Concilio di Trento]]: ai tempi in cui soggiornava in [[Germania]] capì infatti, come pochi, che la ribellione di [[Lutero]] non poteva essere risolta con [[bolla pontificia|bolle papali]] o reprimende. Lucidamente avvertiva l'esigenza di una seria riforma della [[curia romana]]. Lavorò a lungo con il vescovo Luigi Bardone per presentare i nuovi dogmi del Concilio di Trento a Carlo V e per avere il suo supporto.
[[Papa Paolo III]] (al secolo [[Alessandro Farnese]]) lo creò [[cardinale]] nel [[concistoro]] del [[21 maggio]] [[1535]] - senza mai averlo conosciuto e senza averlo preventivamente avvertito di tale scelta - insieme ad un'altra importante figura come [[Papa Paolo IV|Giampietro Carafa]], divenuto in seguito egli stesso pontefice. IlEletto nel frattempo [[vescovo]] di [[Diocesi di Belluno-Feltre|Belluno]], il Contarini rappresentava l'ala riformatrice più moderata del collegio cardinalizio e, forse, per questo, venne inviato a [[Ratisbona]] nel [[1541]] per trovare un accordo con i rappresentanti dei [[Luterani]]: [[Filippo Melantone|Melantone]] e [[Martin Bucer|Bucero]]. L'incontro sembrava destinato a fallire ed infatti fallì, giacché tra [[protestanti]] e [[cattolici]] cominciava oramai ad aprirsi un baratro sempre più profondo, destinato a provocare uno [[scisma]]. Con il fallimento dell'incontro di Ratisbona e la vittoria dell'[[ortodossia]] [[Chiesa cattolica|cattolica]] al concilio tridentino si apriva la strada ad una politica papale di chiusura verso tutti i potenziali nemici. Protestanti ma anche eretici. Allora bastava mettere in dubbio la [[transustanziazione]] o il [[primato papale]] sui vescovi per essere tacciato di eresia per finire sul rogo.{{citazione necessaria}}
Fu grande amico del cardinale [[Reginald Pole]], legato pontificio in [[Inghilterra]].
